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《Matter》高強度仿生石墨烯超級電容器

發布時間:2019-11-8 17:21:00      閱讀22

  隨著航空航天、地面運輸、電子通信等領域的迅速發展,先進的儲能技術越來越成為行業發展的關鍵因素。電極材料的體積、質量和穩定性對于儲能器件的生產能力和使用范圍具有重要影響,目前,大多數電池和超級電容器電極材料因力學性能(包括強度和彈性)較差,無法承受其使用環境下復雜的荷載狀態。因此封裝、保護材料成為了制約儲能器件小型化和輕量化的重要因素。

 


  基于此背景,近日,德克薩斯A&M大學Jodie L. Lutkenhaus團隊設計了一種具有仿生珍珠層狀結構和仿生化學材料改性修飾的石墨烯基電極材料,在保持良好電容性能的同時,極大改善了電極的力學性能。相關成果以題為Highly Multifunctional Dopamine-Functionalized Reduced Graphene Oxide Supercapacitors的文章在國際知名期刊Cell姊妹刊《Matter》上在線發表。這項研究提出,儲能器件通過改性優化,以其強度和彈性等力學指標,可以直接充當多功能的結構材料(如:具有儲能功能的汽車面板、航空器覆蓋材料等),對儲能材料在復雜荷載環境下的安全使用具有重要意義。
  首先,研究人員通過利用多巴胺(DOPA)對rGO進行功能化從而產生大量氫鍵,又通過Ca2+離子的螯合作用,增強了rGO與芳綸(凱夫拉)納米纖維的界面相互作用,采用真空過濾法制備了復合電極,實現了珍珠母狀的“磚砌”結構,并采用了多功能效率參數用來描述該材料的力學性能和儲能性能綜合能力。與純rGO相比,非共價作用使電極材料的楊氏模量和極限拉伸強度分別提高了220%和255%。該復合電極材料的多功能效率值達到了5~13.6,實現了力學性能和電化學性能的高效融合。

 


  圖1. 多巴胺和二價離子修飾的rGO-BANF結構電極。
  隨后,對制備的復合電極進行熱還原以恢復sp2雜化碳原子以提高電極的導電性。從電子顯微鏡照片可以看出,電極材料中的芳綸(凱夫拉)納米纖維(BANF)對rGO-DOPA復合片層起到了拉結作用,對于提升材料的拉伸強度具有重要意義。從厚度來看,非功能化復合電極的厚度為10-15μm,而多巴胺功能化電極的厚度較薄(rGO-DOPA/BANF: 5-9μm;rGO-DOPA/BANF /Ca2+:2-5μm)。經過力學拉伸測試以及電化學測試后,rGO-DOPA電極的橫截面形態并未發生明顯變化,體現出材料具有良好的力學和電化學穩定性。

 


  圖2. 多巴胺改性和Ca2+離子螯合對rGO/BANFs電極微觀形貌的影響。
  從力學性能來看,多巴胺功能化產生的氫鍵-聚多巴胺鏈起著橋梁的作用,促進了rGO-DOPA和BANF之間的荷載轉移,將材料的極限拉伸強度和楊氏模量分別提升到96±12MPa和10±2GPa。Ca2+離子螯合通過配位鍵相互作用對電極材料的楊氏模量和極限拉伸強度同樣產生了顯著提高作用,極限拉伸強度達到117±17MPa,楊氏模量為15±3GPa。從電化學性能來看,與純rGO(216.2F/g)相比,芳綸納米纖維降低了材料的比電容,因為雙電層主要產生在rGO片層表面。多巴胺功能化僅造成了電容量的略微下降,同時,Ca2+離子螯合因使電極更加緊湊和致密,阻礙了K+和OH-離子的擴散,造成了電容的顯著下降,但由于含氧基團與Ca2+離子的螯合作用,鈣離子修飾電極在電解液中表現出增強的穩定性。

 


  圖3. 多巴胺功能化與Ca2+離子螯合對電極材料力學和電化學性能的影響。
  最后,研究人員將rGO-DOPA/BANF/Ca2+電極力學性能與骨、珍珠母和木材等天然材料進行了對比,結果顯示,改性增強電極的拉伸強度與上述天然材料接近,楊氏模量高于木材但低于珍珠母和骨。與其他復合電極材料相比,rGO-DOPA/BANF/Ca2+電極的楊氏模量比其他rGO-DOPA結構的報道值高出60%。通過計算材料的多功能效率系數,當楊氏模量、拉伸強度和電容量為優先考慮因素時,多巴胺和Ca2+離子的加入是有益的,保持著多功能效率值大于5, 這說明多巴胺功能化和Ca2+離子螯合作用對材料的力學性能和電化學性能進行了高效融合。

 


  圖4. 改性的rGO-DOPA/BANF/Ca2+電極與其他材料力學、電化學性能以及多功能效率參數的對比。
  本研究采用真空過濾法制備了基于支鏈芳綸納米纖維和多巴胺功能化rGO膜的仿珍珠母結構超級電容器電極。研究了BANF的加入、多巴胺的功能化和Ca2+離子螯合對力學性能和電化學性能的影響。與純rGO電極(無BANFs)相比,這些改性使材料的楊氏模量和極限拉伸強度分別顯著提高了220%和255%。其優異的力學性能是多巴胺功能化引起的氫鍵增強和Ca2+離子的螯合作用共同作用的結果。力學性能的改善帶來了極高的多功能效率值,可達5~13.6。這一新方法同樣適用于其他仿生珍珠母結構材料,在保證力學性能的基礎上,應著重提高電化學性能,可以通過增加孔隙率來提高離子遷移率,也可以通過添加贗電容材料來提高能量密度,從而促進電化學仿生材料向多功能化應用的發展。
  文章來源:高分子科學前沿

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